近日,中國科學院金屬研究所沈陽材料科學國家研究中心聯(lián)合研究部張炳森研究團隊與國內(nèi)外學者合作,發(fā)現(xiàn)在鎳基八面體間隙位點引入碳原子可有效調(diào)控鎳的原子間距離和電子結(jié)構(gòu),提高其在乙炔選擇性加氫反應(yīng)中的選擇性和穩(wěn)定性,相關(guān)研究成果近日在《自然-通訊》期刊上發(fā)表。
張炳森研究團隊一直致力于乙炔選擇性加氫催化劑的結(jié)構(gòu)解析、設(shè)計及研制工作?;谠谝胰策x擇性加氫催化劑的相關(guān)研究工作,研究團隊引入鋅原子對鎳的電子結(jié)構(gòu)和八面體間隙體積進行精確調(diào)控,實現(xiàn)乙炔在鎳基納米粒子表面自發(fā)吸附、解離并進入形成間隙碳化物Ni3ZnC0.7結(jié)構(gòu)。采用原位X射線衍射、原位同步輻射和透射電子顯微等研究手段對催化劑結(jié)構(gòu)及其演變進行了表征,發(fā)現(xiàn)間隙碳原子通過與六個鎳原子的配位,可有效調(diào)控鎳的原子間距離和電子結(jié)構(gòu),提高其在乙炔選擇性加氫反應(yīng)中的選擇性和穩(wěn)定性,這為高效非貴金屬加氫催化劑的設(shè)計和制備提供了新思路。
乙炔選擇性加氫反應(yīng)是石油化工生產(chǎn)過程必不可少的步驟。工業(yè)上通過催化加氫的方式去除乙烯原料氣中殘留的少量乙炔(0.5%-2%),以避免接下來聚合反應(yīng)的催化劑中毒失活。研究表明,相較于其他金屬,貴金屬鈀在該反應(yīng)中能夠表現(xiàn)出較高的活性和選擇性,并且通過引入第二金屬組分、表面修飾等調(diào)控手段能夠進一步提高其乙烯選擇性,研制高效鈀基乙炔選擇性加氫催化劑。但是,貴金屬鈀昂貴的價格極大提升了生產(chǎn)成本,因此廉價非貴金屬催化劑的研制一直是催化工業(yè)和科學研究的熱點。